已工作21天未签合同，能否当天辞职离开？

可以当天辞职离开。依据《劳动合同法》，未签合同属非正式雇佣，可即时解除劳动关系。但若长期未签且已形成事实劳动关系，则需提前通知，否则可能影响后续就业及声誉。
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常见处理方式为当天离职或提前通知。若工作时间短且未签合同，可选择当天离职；若已形成事实劳动关系，建议按《劳动合同法》规定提前三天（试用期）或三十天（正式员工）书面通知用人单位。
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可当天离职。具体操作：1.若刚入职且未签合同，可直接与用人单位沟通后离职；2.若在试用期，需提前三天书面通知用人单位；3.若为正式员工且未签合同但工作已久，建议按正式员工标准提前三十天书面通知，避免法律风险。